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강유전성 박막의 양방향 기계적 스위칭 창을 최초로 예측

Jul 04, 2023Jul 04, 2023

npj Computational Materials 8권, 기사 번호: 137(2022) 이 기사 인용

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강유전체 도메인 진화의 기계적 제어는 지난 10년 동안 많은 관심을 끌었습니다. 그럼에도 불구하고, 양방향 180° 기계적 스위칭, 즉 기계적 기록과 강유전성 나노 도메인 삭제의 완전한 주기는 아직 팁 필름 구조에서 실현되지 않았습니다. 여기에서는 첫 번째 원리 기반 분자 역학 시뮬레이션을 통해 강유전성 필름의 스크리닝 조건과 팁 로딩 힘이 적절한 창 내에 있을 때 팁 필름 아키텍처에서 양방향 180° 기계적 스위칭이 가능하다는 것을 보여줍니다. 스위칭은 플렉소일렉트릭 필드와 간과된 유효 쌍극 필드 사이의 미묘한 경쟁을 활용합니다. 효과적인 쌍극자 장은 작은 팁 힘에서 지배적이며 하향 단일 도메인 상태에서 상향 폴리 도메인 상태로의 전환을 트리거하는 반면 플렉소 전기장은 상대적으로 큰 팁 힘에서 지배적이고 역방향 전환을 가능하게 합니다. 양방향 기계적 스위칭은 선택적으로 다양한 강도로 팁 힘 펄스를 적용하여 달성됩니다. 쌍극자-쌍극자 상호작용 역학은 기계적 전환에서 중요한 역할을 합니다.

강유전성 물질은 보자력 값보다 큰 전기장에 의해 전환될 수 있는 퀴리 온도 하에서 영구적인 전기 분극을 특징으로 합니다. 전환 가능한 분극 및 관련 도메인 구조는 나노 규모까지 유지되며 비휘발성 메모리1,2, 뉴로모픽 장치3,4, 고주파 민첩 마이크로파 장치5 등과 같은 강유전체의 거대하고 상용화되고 신흥 첨단 응용 분야를 직접적으로 뒷받침합니다. 강유전체의 기본 메커니즘 이해 스위칭은 도메인 구조를 기반으로 하는 장치 응용과 도메인 엔지니어링을 통한 강유전체 기능의 추가 제어를 위한 전제입니다. 강유전성 도메인 구조, 특히 로컬 조작의 결정적이고 손쉬운 제어를 추구하기 위해 많은 노력이 이루어져 왔습니다. 현재 팁 전기장은 일반적으로 강유전성 도메인 구조를 국지적으로 조작하는 데 사용되지만8,9,10,11 전하 주입 및 항복과 같은 피할 수 없는 필드 구동 현상이 있습니다. 전기 스위칭의 부작용을 완화하고 애플리케이션 시나리오를 추구하기 위해 다양한 스위칭 전략(예: 광학12,13, 열14,15,16, 화학적17,18, 기계적19,20,21,22,23,24,25,26, 27,28 및 하이브리드29,30 스위칭 전략은 강유전성 도메인을 제어하는 ​​대체 방법으로 탐구되었습니다.

기계적으로 유도된 로컬 도메인 전환은 최근 나노 규모 강유전체에서 크게 향상되는 것으로 보고된 플렉소일렉트릭 효과, 즉 고차 전기 기계 결합 효과의 재검토로 인해 연구자의 시야에 들어갑니다. 이러한 효과에서 변형률 구배는 격자의 대칭을 깨뜨리고 등가 전기장, 즉 플렉소전장(flexoelectric field)을 생성합니다. 이는 올바른 상황에서 강유전성 분극을 전환하는 유망한 대안을 나타냅니다. Lu 등이 획기적인 작업을 수행했습니다. 그는 원자간력현미경(AFM) 팁을 눌러 BaTiO3(BTO) 박막에서 강유전성 분극의 결정론적인 180° 하향 반전을 실험적으로 입증했습니다. 이러한 기계적 스위칭은 강유전체의 분극을 무전압 및 국부적으로 제어할 수 있는 가능성을 제공하며, 전하 주입, 누설 전류 및 전기적 파손 발생과 같은 강유전체 디바이스에 대한 전기적 스위칭의 부작용을 완화하는 것으로 믿어집니다. 그 이후 플렉소유전성에 대한 관심이 다시 부각되었고 강유전성 영역을 '비전기적으로' 전환하는 타당성에 대한 논의가 촉발되었습니다. 강유전체 분극의 기계적 제어에 기초한 다양한 나노전기기계 장치 개념이 강유전체에서 제안되었습니다.

 0.99, while PD state has lower total energy than the SD state when β < 0.99. This is to say, the SD state is energetically more favorable when the surface screening condition is near the ideal SC condition, while the PD state is more stable under poor charge screening conditions as illustrated in Fig. 2b./p> \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) when β > 0.967, and \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\) < \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) when β < 0.967. To describe the asymmetry of the coercive fields, we introduce an asymmetric parameter \(\delta = \left[ {\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| - \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right| + \left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\)49. δ > 0 represents that the hysteresis loop is shifted to the +Ez direction and indicates an easier writing process (SD→PD); whereas δ < 0 represents that the hysteresis loop is shifted to the –Ez direction and indicates an easier easing process (PD→SD). δ = 0 gives the symmetric hysteresis loops with equal \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ + } \right|\) and \(\left| {E_{{{\mathrm{c}}}}^ - } \right|\). The β dependence of δ is shown in Fig. 3e. We can see that the hysteresis loops are shifted to –Ez direction when β > 0.967 whereas they are shifted to +Ez direction when β < 0.967. It is important to note that δ increases from –18% to about 60% as β decrease from 1.0 to 0.87, the β dependence of which is unexpectedly large. Perfectly symmetric hysteresis loop can only be found at the rigorous screening condition of β = 0.967. Besides the asymmetry in coercive fields, the remnant polarization of the initial SD state (denoted as \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\)) and that of the PD state (denoted as \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\)) are also obviously asymmetric. From Fig. 3d, as β decreases from 1.0 to 0.87, \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) decreases significantly from 0.57 to 0.38 C m−2, whereas \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) decreases slightly from 0.53 to 0.50 C m−2, which remains almost unchanged compared with \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\). Similarly, we define a parameter θ to describe the asymmetry of the remnant polarization as \(\theta = \left[ {\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right| - \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)/\left( {\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right| + \left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|} \right)} \right] \times 100\%\). As shown in Fig. 3f, we have \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) > \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) when β > 0.967, and \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ + } \right|\) < \(\left| {P_{{{\mathrm{r}}}}^ - } \right|\) when β < 0.967; θ decreases from 4% to –14% as β decrease from 1.0 to 0.87./p> 0.87 according to Fig. 2c and e), the effective dipolar field works as a depolarization field as discussed above. However, the SD state usually remains metastable, and no switching occurs spontaneously due to the energy barrier between the SD and PD states, which is small but cannot be thermally overcome (Fig. 2b). Applying a mechanical load to the loading area of the film causes deformation nearby the loading area. If we neglect the mechanical loading induced strain gradients and flexoelectric field, it is interesting to find that the mechanical loading induced strains can help decrease the switching barrier of the dipoles in the loading area, enabling SD→PD switching. Investigation on the local mechanical domain switching in BTO thin films mediated by the effective dipolar field at different surface screening conditions is carried out by MD simulations (Supplementary Fig. 4). We would like to emphasize that the mechanical switching of ferroelectric domains mediated by the effective dipolar field is SD→PD switching, which can be either upwards to downwards (up-to-down) or downwards to upwards (down-to-up). Moreover, such dipolar-field-assisted switching in ferroelectric thin films is also expected to take place by laser heating of the loading area. Actually, it has been verified in magnetic systems that when a laser spot destructs the domain nearby, the remaining domain generates an effective magnetic field to switch the destructed domain50./p>4.0 eV) to reduce the effect of band bending, and the quality of the samples should be high with a low density of defects, and the experimental environment should exclude the influence of air charge adsorption. It is also noteworthy that, due to the limitations of the computational scales, we have adopted a simplified point force model to trigger mechanical switching. While this can be approached in experiment by fabricating a sharp AFM tip, in practice, AFM tips are much blunter with radius larger than 10 nm. The exact window of bidirectional mechanical switching is expected to be modified by the model-dependent strain fields (Supplementary Fig. 9), though they will not alter our main conclusion./p>

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