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가솔린 배기가스의 급속 산화 중 잠재적인 2차 유기 에어로졸 생성에 대한 일시적인 조건의 현저한 영향

Oct 31, 2023Oct 31, 2023

npj 기후 및 대기 과학 6권, 기사 번호: 59(2023) 이 기사 인용

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측정항목 세부정보

차량 배출물은 대기 중 2차 유기 에어로졸(SOA)의 주요 배출원입니다. 운전 조건은 차량 SOA 생산에 중요한 영향을 미치는 요소이지만, 빠르게 변화하는 실제 운전 조건에 대한 의존성을 밝혀낸 연구는 거의 없습니다. 여기에서는 과도 운전 조건에서 SOA 형성 가능성을 정량화하기 위해 빠른 응답 산화 흐름 반응기 시스템이 개발 및 배포되었습니다. 결과는 SOA 생산 계수가 China V 및 China VI 차량에 대해 각각 20–1500 mg kg-fuel-1 및 12–155 mg kg-fuel-1과 같이 크기 순서에 따라 달라지는 것을 보여줍니다. 고속, 가속 및 감속은 미연소 연료 배출 또는 불완전 연소로 인한 높은 유기 가스 배출로 인해 SOA 생산을 상당히 촉진하는 것으로 나타났습니다. 또한 China VI 차량은 SOA 형성 가능성, 수율, 가속 및 감속 피크를 크게 줄입니다. 우리의 연구는 과도 운전 조건 하에서 차량 SOA 형성에 대한 실험적 통찰력과 매개변수화를 제공하며, 이는 도시 대기에서 높은 시간 분해능 SOA 시뮬레이션에 도움이 될 것입니다.

차량 배출물은 대기 중 미립자 물질(PM)의 상당 부분을 차지하며 대기 가시성, 인간 건강 및 지구 기후에 영향을 미칩니다1,2,3. 차량은 블랙 카본과 1차 유기 에어로졸(POA)을 포함하는 1차 에어로졸과 휘발성 유기 화합물(VOC) 및 반/중간 VOC(S/IVOC)와 같은 유기 기체 화합물을 모두 배출하며, 이는 2차 유기 에어로졸(SOA)로 전환될 수 있습니다. ) 대기 산화를 통해4,5,6. 최근 측정에 따르면 도시 지역의 휘발유 차량 배기가스로 인한 SOA 형성은 유기 에어로졸 질량의 지배적인 기여자였으며 POA의 기여도를 훨씬 능가하는 것으로 나타났습니다7,8.

대기 SOA에 대한 차량 배기가스 기여도를 추정하는 데에는 일반적으로 단일 고리 방향족 화합물, 이소프렌, n-알칸과 같은 확인된 전구체가 포함됩니다9. 그러나 이러한 VOC 종은 이전 실험실 연구에서 측정된 SOA 질량의 상대적으로 작은 부분만을 설명합니다10,11. 대규모 SOA 형성은 차량 배기가스 내 유기 증기의 해결되지 않은 복잡한 혼합물로 인해 발생합니다. 또한 차량 SOA 생산에 대한 매개변수화 또는 모델링 연구에는 보고서가 부족합니다15. 대기 SOA 부담에 대한 차량 배출의 기여는 여전히 불확실합니다16,17.

연료 유형, 엔진 기술, 배출 표준 및 작동 조건과 같은 여러 요인이 차량 배기가스의 SOA 형성에 영향을 미칩니다. 모든 영향 요인 중에서, 유기 가스 배출이 차량 운전 변화에 따라 극적으로 변하기 때문에 운영 조건은 차량 SOA 생산에 중요한 역할을 하는 것으로 보고되었습니다. 예를 들어, 현장 광화학 시뮬레이션을 통해 공회전 상태에서 가솔린 차량 배기가스의 SOA 생성이 순항 주행보다 약 20배 더 높은 것으로 나타났습니다19. 또한 배기가스 배출에서 비메탄 VOC에 대한 최근 온라인 측정에 따르면 유기 증기의 구성이 과도 운전 조건에 따라 빠르게 변하는 것으로 나타났습니다20. 따라서 차량의 운전 조건이 빠르게 변화하면 짧은 기간 동안 SOA 생산이 크게 변할 수 있습니다. 그러나 대부분의 이전 연구는 일시적인 조건 대신 다양한 순항 조건이나 운전 주기가 차량 배기가스로부터 SOA 생산에 미치는 영향에 중점을 두었습니다. 부분적으로 차량 배기가스의 급속한 산화에 대한 실험적 시뮬레이션이 어렵기 때문에 과도 조건의 영향을 성공적으로 정량화한 이전 연구는 거의 없습니다.

높은 수준의 산화제(특히 하이드록실 라디칼, OH)에서 몇 분 내에 SOA 전위를 얻을 수 있는 OFR(산화 흐름 반응기) 시뮬레이션은 빠르게 반응하는 SOA 전구체를 연구할 수 있는 기회를 제공합니다. 예를 들어, 널리 채택된 유동 반응기인 잠재적 에어로졸 질량 챔버(PAM)가 개발되어 광산화 측정에 사용되었습니다. 그러나 PAM은 100초 이상의 넓은 체류 시간 분포로 인해 급격한 기체 전구체 변화를 특성화하기가 어렵습니다. 최근 일부 연구에서는 OFR의 길이를 단축하여 유기 전구체 산화의 시간 분해능을 개선했지만 과도 운전 조건에서 SOA 생산에 대한 목표 및 매개 변수 평가는 아직 정량화되지 않았습니다.

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