화석의 큰 기여

Apr 29, 2023

Nature Communications 13권, 기사 번호: 5115(2022) 이 기사 인용

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2차 유기 에어로졸(SOA)의 발생원에 대한 불완전한 이해는 대기 질 관리와 기후 변화 평가 모두에 큰 불확실성을 가져옵니다. 대기 수성 단계에서 발생하는 화학 반응은 SOA 질량의 중요한 원천이지만 수성 SOA(aqSOA)에 대한 인위적 배출의 영향은 잘 제한되지 않습니다. 여기에서는 옥살산과 같은 주요 aqSOA 분자의 화합물별 이중 탄소 동위원소 지문(δ13C 및 Δ14C)을 사용하여 aqSOA의 전구체 소스와 형성 메커니즘을 추적합니다. aqSOA 분자의 실질적으로 안정적인 탄소 동위원소 분류는 광범위한 수성상 처리에 대한 강력한 증거를 제공합니다. 이러한 aqSOA 화합물이 주로 생물학적이라는 패러다임과는 달리, 방사성 탄소 기반 소스 할당은 화석 전구체가 aqSOA 분자의 절반 이상을 생성했음을 보여줍니다. 화석 유래 aqSOA의 상당 부분은 총 수용성 유기 에어러솔 부하에 실질적으로 기여하므로 대기 질과 인위적 복사 강제력 모두에 영향을 미칩니다. 우리의 연구 결과는 기후와 대기 질에 영향을 미치는 aqSOA에 대한 화석 배출의 중요성을 보여줍니다.

유기 에어로졸(OA)은 대기 중 미세 입자 덩어리의 주요 구성 요소입니다1. OA의 대부분은 2차(SOA)이며 전구체 가스의 산화로 인해 대기에서 형성됩니다2. 대부분의 SOA는 산소화 및 흡습성 화합물로 구성되어 호흡기 건강에 해로운 영향을 미치고 대기 복사 강제력에 크고 불확실한 영향을 미칩니다3. 그러나 현재의 글로벌 모델은 일반적으로 SOA 규모, 분포 및 역학을 과소예측하므로 해당 소스 및 형성 프로세스에 대한 이해가 제한적임을 시사합니다4. 점점 더 많은 모델링 및 실험 연구에서는 구름 방울과 습한 에어로졸에서 발생하는 수성 화학 반응이 SOA 형성의 중요한 누락 경로임을 지적하고 있습니다2,3,4,5,6,7,8. 수성 SOA(aqSOA) 형성은 종종 인위적 배출과 생물학적 배출의 혼합 효과를 수반합니다2, 3. aqSOA가 어느 정도 제어 가능하거나 "자연적"인지는 대기 질과 기후 문제 모두에 대해 진행 중인 연구의 중요한 주제입니다2, 3. 이해된 수성 화학 과정과 인위적-생물학적 상호 작용의 복잡성으로 인해 확고한 결론을 내리기가 어렵습니다2.

모델 시뮬레이션에서 aqSOA는 이소프렌의 산화 생성물과 같은 천연 생체 전구체에서 주로 파생됩니다3, 4, 8. 화석 전구체는 생체 전구체보다 극성이 덜하고 친수성이 낮아서 분할 가능성이 감소합니다. 수성 상 및 후속 aqSOA 형성9. 그러나 동아시아의 최근 몇몇 연구에서는 화석 전구체가 aqSOA 형성에 실질적으로 기여할 수 있음을 시사합니다. 예를 들어, 화석 연료 연소에서 배출된 다환 방향족 탄화수소의 빠른 수상 산화가 베이징 겨울 안개에서 관찰되었으며 관찰된 SOA10을 설명할 수 있습니다. 방사성탄소 기반 추정에서는 유럽, 미국, 남아시아의 30% 미만에 비해 동아시아 유출 지역에서는 수용성 OA의 ~50%가 화석 공급원에 기인한 것으로 나타났습니다13,14,15,16,17,18. 그럼에도 불구하고, aqSOA 형성에 있어서, 화석 기여에 대한 정량적 추정은 여전히 어려운데, 그 이유는 주변 에어로졸에서 aqSOA의 근원과 형성 메커니즘을 추적하는 구체적이고 신뢰할 수 있는 기술 도구가 부족하기 때문입니다.

여기서 우리는 aqSOA 분자19의 화합물별 이중 탄소 동위원소 지문(δ13C−Δ14C)의 최근 출현을 활용하여 aqSOA 소스와 대기 화학 공정을 정량화하고 특성화합니다. aqSOA 추적자의 분자 수준 Δ14C 함량은 기원에 대한 직접적인 제한을 제공하는 반면, 분자 추적자의 δ13C 지문은 다양한 대기 과정/반응을 구별할 수 있습니다. 이 기술은 정제된 옥살산 및 기타 유사하게 풍부한 유기산(예: 글리옥실산)에 적용되었습니다. OA의 가장 높은 산화 상태를 나타내는 옥살산은 실험실 및 현장 연구에서 수성 처리의 대용물로 자주 사용되어 왔습니다21,22,23. 높은 O/C 비율(약 1-2)을 갖는 유기산은 가장 풍부한 SOA 구성 요소 중 하나이며 다양한 휘발성 유기 화합물(VOC) 및 글리옥살(Gly ) 및 구름이나 습한 에어로졸의 메틸글리옥살(MeGly)4, 5, 24, 25. 따라서 이러한 유기산은 aqSOA 형성 경로를 추적하는 시그니처 화합물 역할을 할 수 있습니다21,22,23,26.

0.05, Supplementary Table 6) between the two air mass source regimes (Fig. 3a). Instead, ωC2 and Pyr show significantly lower (t-test, P < 0.05, Supplementary Table 6) δ13C values of (by 4.4‰ and 3.2‰, respectively, Fig. 3a) during continental outflow than coastal background. As aqSOA formed from VOCs or SVOCs typically leads to lower δ13C values relative to the precursors since lighter-isotope-containing precursors are preferentially oxidized to form reaction products. The continental outflow regime was characterized by high RH% and substantial anthropogenic hygroscopic particles, which could facilitate aqSOA formation. Therefore, the vast difference in the δ13C composition of oxalic acid between the two air mass source regimes could be mainly resulted from the aqueous-phase reaction pathway, i.e., AVOCs/BVOCs →SVOCs/WSOC → Pyr → ωC2 → C240, rather than gas-phase photochemical oxidation (or breakdown) processes. Note that the source mixing contribution is minimal as mentioned above./p>

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